近日，欧博app官方材料学院23级博士生张乐以第一作者在国际顶级期刊《Advanced Materials》发表题为“Carbonyl-Modulated Lowest Unoccupied Molecular Orbital Energy Directs Machine Learning Screening of Electrolyte Additives toward Ultra-Stable Zinc Metal Anodes”的研究性论文。欧博app官方为唯一单位，指导老师为程红伟教授。张乐攻读博士学位以来，已在Energy & Environmental Science、Energy Storage Materials、Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal等国内外知名学术刊物上发表多篇SCI论文，并成功入选2025年度中国科协青年科技人才专项计划。
可再生能源的高效转化与利用是实现 “碳达峰、碳中和”战略目标的重要举措。水系电化学储能系统凭借低成本、高安全及环境友好等特点，在新一代大规模储能技术中展现出广阔前景。其中，可充电水系锌电池（AZIBs）因其资源丰富、理论比容量高（820 mAh g⁻¹）、低电极电位（‒0.763 V vs. SHE）及在水系电解液中良好的可逆性等优势，相较于镁、钙、铝等其他金属负极体系表现尤为突出。然而，锌负极界面不稳定引发的副反应、析氢等问题严重制约了水系锌离子电池的商业化进程。研究表明，有机分子电解液添加剂提供了一种有效的解决方案，但传统添加剂筛选多依赖于试错和经验，消耗了大量的人力和物力，且成功率较低。
当下，人工智能驱动的材料设计（AI4M）正加速应用于芯片设计、生物医药、能源材料等众多领域，成为科研创新的核心驱动力，其核心是从“经验试错”转向“数据驱动”，实现材料的快速筛选与性能预测。受此启发，我们将该科研范式应用于AZIB电解液添加剂的开放设计。众所周知，基于密度泛函理论（DFT）的描述符分析已成为关联分子特性与电化学性能的重要手段。然而，目前研究缺乏对“分子结构—界面行为—电池性能”之间构效关系的系统认识，限制了高性能添加剂的定向开发。在锌电池体系中，构建稳定且离子导通的固体电解质界面（SEI）对提升锌沉积/剥离可逆性至关重要。研究表明，分子的最低未占据分子轨道（LUMO）能级是决定其还原倾向的关键描述符。LUMO能级越低，分子在负极界面接受电子的能力越强，越能优先于H2O、SO42−等溶剂或阴离子发生还原分解，从而原位形成具有保护功能的SEI层，抑制副反应并引导均匀锌沉积。因此，LUMO能级可视为连接分子结构与界面稳定性的关键桥梁，为实现高性能添加剂的设计提供了清晰的物理依据。
基于此，该论文提出以最低未占分子轨道（LUMO）能量和溶解度作为双重筛选标准，开发了一种新型高精度“有机分子注意力预测图神经网络”，以实现有机添加剂的高通量筛选。通过沙普利可加性解释（SHAP）与态密度计算，明确了羰基电子局域化是主导界面动力学的关键描述符。基于该原理，α-酮戊二酸（Ket）被筛选为最优添加剂。其电负性羰基基团之间的强配位作用，能够在锌表面诱导形成具有梯度结构的SEI，从而实现均匀的Zn2+通量分布，并显著增强界面的可逆性。采用改性后电解液的Zn||Cu电池在3500次循环中实现了高达99.93%的平均库仑效率；Zn||Zn对称电池在5.0 mA·cm⁻⟡电流密度下展现出前所未有的4500小时（187天）超长循环寿命，日历寿命超过7000小时，且在高达30 mA·cm⁻⟡的超高电流密度下仍能保持稳定性。此外，与高载量（~10 mg cm⁻⟡）钒酸铵正极匹配的全电池在600次循环后容量保持率仍超过80%。
图1 分子性质预测、高通量筛选、多尺度关联分析及高稳定性界面工程示意图
本研究基于AI4M提出的“分子轨道局域化–界面化学调控”协同设计理念，构建了功能添加剂分子衍生的高稳定界面与电化学性能之间的内在关联，为多价金属电池体系中电解液添加剂的定向开发确立了普适性的理论基础。面向国家新能源战略需求，2026年以来团队围绕新能源材料与电化学储能研究方向取得了一系列鼓舞人心的研究成果（Energy Environmental Science, 2026, 19, 1202-1214；Energy Storage Materials, 2026, 84, 104887; Energy Storage Materials, 2026, 89, 105242; Chemical Engineering Journal, 2026, 529, 172666；Chemical Engineering Journal, 2026, 539, 177200；Small, 2026, 22, e73111; Nano Research, 2026, 19, 94908178; Journal of Membrane Science, 2026, 749, 125454）。相关工作得到国家自然科学基金（52574471, 52404423, 52334009）、上海市自然科学基金（23ZR1421600）等资助。
论文下载链接：https://doi.org/10.1002/adma.73811
